近期,我院马振辉教授与宁波大学合作报道了一种多种偶极行为诱导的宽频电磁波吸收材料。该以工作题目为“The Novel Polarization Behaviors Induced by the Synergy of Fe Single Atoms and Multiscale Pores for High-Performance Absorbers”发表于 Advanced Functional Materials ,第一作者为宁波大学李达副研究员,通讯作者依此为为宁波大学刘鹏飞副研究员和北京工商大学马振辉教授。该工作入选 Advanced Functional Materials 杂志封面。

首先,基于聚多巴胺限域热解策略,合成了二维Fe/NC电磁波吸收系统。通过改变铁金属盐的阴离子种类,如SO42-、Cl-、OAc-和NO3-,可以构建不同类型的缺陷结构。这一现象可归因于不同金属阴离子的分解产物不同。SO42-、Cl-、OAc-和NO3-分解的主要气体分别是SOx、HCl、COx和NOx。这些气体可以打破纳米片的连续生长,导致不同尺寸的缺陷。特别地,NOx气体具有强烈的氧化和腐蚀特性,可以促进多尺度孔结构的形成。

图1. Fe/NC纳米片的合成过程示意图及形貌表征。
FeNC-SO4、FeNC-Cl和FeNC-OAc样品表现出较大的有效吸收频宽,但最大吸收强度相对较低。多孔FeNC-NO3样品表现出最佳的电磁波吸收性能,在匹配厚度为2.1mm时,最大吸收强度可达到-119.1 dB,同时有效吸收频宽可达到10.1 GHz。以上结果验证了在二维电磁波吸收系统中整合孔缺陷以优化电磁波吸收性能的必要性。

图2. 电磁波性能表征。
差分电荷密度显示,由于电负性差异,Fe SAs和NPs之间可以产生定向电子转移,导致8-12 GHz范围内的极化驰豫。同时,基于Bader电荷变化,证实孔缺陷的引入可以通过Fe-N-C路径增强Fe原子与邻近N/C原子之间的电子转移,从而诱导增强的极化响应。得益于增强的介电损耗能力和优化的阻抗匹配,FeNC-NO3展示出优异的电磁波吸收性能。本研究提出了一种在二维电磁波吸收材料中构建多尺度孔结构的可行方法,并从原子层面阐明了缺陷-单原子协同作用诱导电子迁移增强的机理。

图3 理论计算及电磁波吸收机制